Tại thế giới của cõi âm tồn tại một ngôi trường dành cho những người đã chết. Những con người này đã bị Thượng Đế gán cho những số mệnh thật trớ trêu. Họ đã cùng nhau nổi dậy, mở ra "Mặt trận chống lại cái chết" để trả thù Thượng Đế, và cũng là để tiếp tục sinh tồn tại thế giới đó.
Mặt khác, các Thiên sứ, như những vị Hội trưởng hội học sinh, họ có nhiệm vụ ngăn cản cuộc nổi loạn đó. Cuộc chiến giữa Mặt trận chống lại cái chết được trang bị vũ khí tối tân và các Thiên Sứ với những Siêu năng lực kỳ diệu sẽ diễn biến ra sao?
***
Bối cảnh của Angel Beats! được đặt trong một trường trung học được cho là ở thế giới bên kia, nơi các học sinh học cách từ bỏ các vướng bận khi còn sống trước khi có thể tiếp tục cuộc sống sau khi chết hoặc được đầu thai. Cho dù những học sinh ở đây đều có thể gặp mọi loại thương tổn dẫn đến cái chết và tuy vẫn có cảm giác đau đớn, họ không thể chết được nữa và sẽ tỉnh lại sau vài phút. Câu chuyện xoay quanh nhân vật chính Otonashi, một chàng trai đã mất đi trí nhớ của mình sau khi chết. Tỉnh lại ở thế giới bên kia, anh gặp một cô gái tên là Yuri, cô mời anh tham gia Shinda Sekai Sensen (SSS) (死んだ世界戦線? tạm dịch: Chiến tuyến sau cái chết), một tổ chức do cô thành lập và lãnh đạo nhằm chống lại Thượng đế vì sự sắp đặt số phận tàn nhẫn mà họ phải nhận. Kẻ thù duy nhất của họ trong thế giới đó là Thiên sứ, Hội trưởng Hội học sinh, người có sức mạnh siêu nhiên và chiến đấu chống lại SSS. Yuri tin rằng những ai nghe theo lời của Thiên sứ và hành động như một học sinh bình thường sẽ biến mất ngay lập tức và được siêu thoát. Tuy nhiên, thực ra những người ở đây sẽ siêu thoát khi ước mơ của họ lúc còn sống được hoàn thành.
Tại SSS, có hai tiểu đơn vị giúp hoàn thành các chiến dịch chống lại Thiên sứ. Đầu tiên là bốn cô gái trong ban nhạc toàn nữ "Girls Dead Monster" làm nhiệm vụ đánh lạc hướng Thiên sứ và NPC ("non-player character" - một số lượng lớn giáo viên-học sinh mà Yuri cho rằng không phải là người, nhưng có hình dạng và hành động giống con người) khi SSS hành động. Một nhóm khác thuộc SSS đóng quân ở Guild, đặt dưới mặt đất, có nhiệm vụ sản xuất vũ khi chống lại Thiên sứ. Mọi người ở thế giới này đều có thể tạo bất kỳ thứ gì từ ký ức khi còn sống của họ bằng đất và phế thải, và Guild dùng khả năng này để sản xuất hàng loạt vũ khí.
Thiên sứ dùng một khả năng tương tự để tạo ra sức mạnh siêu nhiên cho mình, với sự hỗ trợ của một chương trình máy tính được gọi là Angel Player. Vũ khí chính của cô là hand sonic, một thanh kiếm gắn trên một hoặc cả hai cánh tay có thể thay đổi thành năm kiểu khác nhau. Một số kĩ năng khác: distortion, một tấm khiên vô hình có thể đánh bật đạn; delay, tạo ra một dư ảnh làm lúng túng kẻ thù khi đánh cận chiến; harmonic, tạo ra một bản sao có ý thức từ bản gốc; absorb, tự động tái nhập các bản sao được sinh ra từ harmonic; howling, tạo ra một tần số sóng âm rất cao làm choáng váng đối phương; angel wings, tạo ra một đôi cánh có thể bay lượn và chỉ với mục đích trang trí; và energy blast, tạo ra một vụ nổ có sức công phá lớn. Các kĩ năng này được kích hoạt khi cô đọc tên của chúng; tuy nhiên, các kĩ năng như overdrive, làm tăng sức mạnh vật chất, luôn ở trạng thái thụ động và kích hoạt sẵn.
Guild đã bị huỷ diệt khi Thiên sứ cố gắng xâm nhập vào, nhưng các thành viên bên trong đã quay về Old Guild (căn cứ cũ), nơi Thiên sứ không biết. Đến khi Otonashi bắt đầu làm quen với cuộc sống sau cái chết, trưởng nhóm Girls Dead Monster là Iwasawa đã biến mất trước mắt đám đông mọi người trong buổi trình diễn âm nhạc cuối cùng của cô. SSS tìm ra tên thật của Thiên sứ là Tachibana Kanade, và sau một chiến dịch thành công của họ, Kanade mất chức Hội trưởng Hội học sinh và Hội phó Naoi thay thế cô. Không như Kanade, Naoi là người muốn xoá bỏ SSS và thậm chí còn dùng sức mạnh thôi miên để điều khiển NPC chiến đấu cho mình. Otonashi đã ngăn chặn Naoi, sau đó anh cũng tình nguyện tham gia SSS. Otonashi đã lấy lại được những ký ức của mình, nhưng anh quyết định vẫn tiếp tục ở lại đây với các đồng đội.
Kanade bây giờ là một học sinh bình thường, Otonashi kết bạn với cô và mời cô tham gia các hoạt động của SSS. Cô đã sử dụng sức mạnh phân thân trong khi tham gia một trận chiến, kết quả là tạo ra một "Thiên sứ" nữa có đôi mắt đỏ hung bạo. Bản sao cũng tự phân thân thành nhiều bản, nhưng toàn bộ nhân bản đã nhập lại vào bản gốc sau khi Yuri viết lại chương trình Angel Player. Otonashi bắt đầu thực hiện kế hoạch cùng với Kanade giúp các thành viên SSS siêu thoát sau khi anh đã nhớ lại cuộc sống trước đây và cái chết của mình. Kanade được phục hồi chức Hội trưởng Hội học sinh. Otonashi và Kanade đã hợp tác để giúp Yui siêu thoát, nhưng chính Hinata mới là người giúp cô hoàn thành ước nguyện bằng cách hứa sẽ cưới cô.
Các bóng đen bí ẩn xuất hiện và tấn công SSS. Takamatsu đã bị một bóng đen bắt, và sau đó anh xuất hiện trở lại trong bộ dạng của một NPC. Otonashi trình bày quan điểm của anh với các thành viên SSS và họ đồng ý được siêu thoát thay vì biến thành NPC, bao gồm những người còn lại của Girls Dead Monster, Chā và nhiều thành viên không rõ lai lịch. Yuri nhận thấy rằng một số NPC đã biến thành bóng đen và cô khám phá ra kẻ đứng sau chuyện này đang trốn ở Guild. Sau khi nhận được sự giúp đỡ của Otonashi, Kanade, Hinata và Naoi, Yuri gặp một NPC, người này được lập trình để kích hoạt các bóng đen khi phát hiện tình yêu trong thế giới này. Người lập trình cũng tự biến mình thành NPC trước đó ít lâu. Yuri phá huỷ toàn bộ máy tính chứa chương trình điều khiển các bóng đen. Ba ngày sau, Otonashi, Yuri, Kanade, Hinata và Naoi là những người cuối cùng vẫn chưa siêu thoát. Họ tổ chức một buổi lễ tốt nghiệp để cảm ơn sự giúp đỡ dành cho nhau suốt thời gian qua. Sau khi Naoi, Yuri và Hinata biến mất, Otonashi biết được tâm nguyện của Kanade là cảm ơn anh vì trái tim mà anh đã hiến tặng cô sau khi anh chết. Otonashi rất đau khổ khi Kanade nói lời cảm ơn và biến mất vì anh đã yêu cô. Sau đó, Otonashi đã ở lại trong một khoảng thời gian để giúp người ở thế giới cõi âm được siêu thoát và sau đó anh cũng biến mất (ở phần bài hát cuối phim). Trong lời bạt cuối phim, Otonashi đã đi ngang qua Kanade (kiếp sau của hai người) trên một con đường ở dương gian. Otonashi nhận ra giai điệu một ca khúc của Girls Dead Monster mà Kanade đang ngâm nga và vội đuổi theo cô. Cảnh phim nhạt dần khi anh đặt một tay lên vai Kanade…
Mời các bạn đón đọc Thiên Sứ Quái Thú! Cổng Thiên Đường của tác giả Maeda Jun & Asami Yuriko.